A carreira de Gonzalo Castro começou em 1999, quando deu início na base do Werkself. Em 2004, passou a jogar pelo Bayer 04 Leverkusen II, mas não demorou para retornar para o time principal no ano seguinte.
De 2005 até 2015, Gonzalo Castro honrou a camisa rubro-negra e atingiu marcas históricas. Nos dez anos de Bayer 04, Castro disputou 370 partidas oficiais, sendo o oitavo jogador da história com mais jogos pelo Werkself. A gigantesca lista de partidas inclui 30 gols marcados e 68 assistências para os companheiros.
Na temporada 2008/09, o ex-jogador foi vice-campeão da Copa da Alemanha pelo Bayer 04. Também em 2009, quando jogava pelo Werkself, Castro foi campeão da UEFA Euro Sub-21 pela Alemanha, ajudando na conquista do primeiro título da história da categoria.
Após uma década no Bayer 04, Gonzalo Castro ficou três temporadas no Borussia Dortmund, três no Stuttgart, e defendeu o Arminia Bielefeld em 2021/22, quando se aposentou dos gramados.
